İlk kez 1 Nisan 2009'da formasını giymeye başladığı İspanya Milli Takımı ile 2010 Dünya Kupası ve 2012 Avrupa Şampiyonası şampiyonlukları bulunan Busquets, 143 maça çıktı ve 2 kez rakip fileleri havalandırdı. Sergio Busquets, Iker Casillas (167) ve Sergio Ramos'un (180) ardından İspanya tarihinin en çok forma giyen üçüncü oyuncusu konumunda.
Milli takımı bıraktığını sosyal medya üzerinden yaptığı paylaşım ile açıklayan 34 yaşındaki oyuncu, şu ifadelere yer verdi:
"Yaklaşık 15 yıl ve 143 maçın ardından milli takıma veda etme zamanının geldiğini duyurmak isterim. Bu uzun yolda bana eşlik eden herkese teşekkür etmek istiyorum. Bana başlama fırsatı veren Vicente del Bosque'den son saniyeye kadar keyif almamı sağlayan Luis Enrique'ye; ayrıca Julen Lopetegui, Fernando Hierro ve Robert Moreno'ya ve tüm çalışanlarına güvenleri için teşekkür ederim. Tabii ki takımı hak ettiği yere götürmek için az çok başarılı ama her zaman her şeyimi vererek ve büyük bir gururla mücadele ettiğim takım arkadaşlarımın her birine.
Birlikte çalıştığım doktorlar, malzemeciler, delegeler, beslenme uzmanları, personel, basın, güvenlik, seyahat ekipleri ve yolumun kesiştiği tüm insanlar ve işçilere de teşekkür ederim.
Ayrıca başkanlara, yöneticilere, spor direktörlerine ve şu ya da bu şekilde federasyonun parçası olanlara. Tüm takipçilerimize, aldığımız destek için ve özellikle de işler beklediğimiz gibi gitmediğinde yanımızda olanlara. Hepinize, teşekkürler!
Tabii en önemlisi ailem. Her zaman ve tüm kararlarımda bana destek olup, günlerce uzaktayken bu yolu paylaştığınız ve elimden gelenin en iyisini verebilmem için her zaman yakınımda hissettirdiğiniz için.
Ülkemi temsil etmek ve zirveye taşımak, dünya ve Avrupa şampiyonu olmak, kaptan olmak ve bu kadar çok maç oynamak, az ya da çok başarı ile ama her zaman her şeyimi vermek ve kum tanemle katkıda bulunmak benim için bir onurdu. her şeyin mümkün olduğu kadar doğru olduğu ve herkesin ne kadar önemli olduğunu hissettiği, herkese yardım ettiği ve aynı amaç için benzersiz, unutulmaz ve tarihi deneyimlerle mücadele ettiğim herkese teşekkürler."